Fundado a 28 de Junho de 1131 por D. Telo, arcediago da Séde Coimbra, incluía entre os membros da primeira comunidade o seu futuro prior, S. Teotónio, e D. João Peculiar, futuro bispo do Porto earcebispo de Braga. A construção do primeiro convento decorreu até cerca de 1150 e a igreja conventual seria sagrada a 7 de Janeiro de 1229. Intimamente ligado ao rei Afonso Henriques, que aí se faria sepultar, obteria isenção da jurisdição episcopal a partir de 1154. Reformado a partir de 1527, tornar-se-ia a cabeça da Congregação de Santa Cruz, erecta por Paulo IV em 1556. Extinto em 1834, seria posteriormente declarado monumento nacional, mantendo-se a igreja afecta ao culto.