Com a designação inicial de Liga Angolana, instalada em Luanda, em edifício inaugurado em 1953, a organização está ligada ao nacionalismo angolano, mas inspirou também nacionalistas de outros territórios africanos que por ali passaram, assim como acolheu figuras destacadas do Estado Novo. Esteve suspensa nos anos 1923 e seguintes, sob suspeita de fomentar manifestações de protesto e atos de sublevação, ressurgindo mais tarde como Liga Nacional Africana. Tornou-se gradualmente num veículo de oposição ao regime do Estado novo e ao colonialismo português e parte dos líderes dos movimentos políticos que se formaram na segunda metade da década de 50 do século XX, se não todos, foram membros da Liga Nacional Africana.